信息来源：发布日期: 2024-08-14浏览次数:

ACS Sustainable Chemistry & Engineering Pub Date : 2024-07-25 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.4c01271

Yijun Liu 1 , Xinle Hong 1 , Xiangyue Liu 1 , Wenjie Chen 1 , Jing Tang 1, 2

Electrolysis of seawater is currently a promising technology for efficient green hydrogen production and solving the energy crisis. Urea oxidation reaction (UOR) has a low thermodynamic onset potential, which is an effective reaction to replace the oxygen evolution reaction (OER) in overall seawater splitting and avoid toxic hypochlorite generation. In this paper, we report sulfur-doped NiFe LDH with ultrathin nanoflower morphology on the surface of three-dimensional nickel foam (NF) loaded with Ti3C2Tx MXene by the two-step electrodeposition method (S-NiFe LDH/MXene@NF). The catalytic performance of electrolytic seawater is boosted by the synergistic effect of the abundant interface between Ti3C2Tx MXene and sulfur-doped NiFe LDH, which promotes electron transfer. S-NiFe LDH/MXene@NF exhibited electrocatalytic performance values of 1.578 and 1.437 V (vs RHE) for OER and UOR at 500 mA cm–2, respectively, and an overpotential of 336 mV for the hydrogen evolution reaction (HER) at 500 mA cm–2 in an alkaline seawater electrolyte. As a bifunctional electrode, it can achieve a current density of 500 mA cm–2 at 2.027 V with great stability. The in situ Raman detection of surface recombination of the S-NiFe LDH/MXene@NF electrode in the UOR demonstrates that Ti3C2Tx MXene accelerates the formation of the active species NiOOH on the electrode surface and facilitates the lattice disturbance of NiOOH. This helps to increase the catalytic activity of urea-assisted overall seawater splitting.

硫掺杂NiFe LDH/MXene复合材料：高效海水电解制氢技术的突破

摘要
本研究成功开发了一种基于硫掺杂NiFe LDH（层状双氢氧化物）与MXene复合材料的先进电极，通过两步电沉积法在三维镍泡沫上制备出S-NiFe LDH/MXene@NF电极。该电极在碱性海水电解中展现出卓越的电催化性能，为可持续绿色氢能的生产提供了一条有效途径。

一、研究背景与意义

随着全球能源需求的不断增长和环境问题的日益严峻，开发清洁、高效的能源解决方案迫在眉睫。氢能作为一种清洁、高效的能源载体，被认为是未来能源体系的重要组成部分。然而，传统制氢方法存在成本高、污染大等问题。海水电解制氢作为一种新兴技术，具有资源丰富、成本低廉等优势，成为研究热点。然而，海水电解过程中复杂的离子环境和氯气演化反应等问题限制了其工业化应用。

二、研究方法与过程

本研究采用两步电沉积法，首先在三维镍泡沫上负载Ti3C2Tx （ MXene），随后在其表面电沉积硫掺杂NiFe LDH，形成纳米花状结构。通过XRD、XPS、TEM等多种表征手段，对复合材料的结构、形貌和化学状态进行了深入分析。

三、研究成果与亮点

1. 高效电催化性能：S-NiFe LDH/MXene@NF电极在碱性海水电解中表现出优异的析氧反应（OER）和尿素氧化反应（UOR）性能，以及较低的析氢反应（HER）过电位。在500 mA      cm^-2的电流密度下，OER和UOR电位分别为1.578 V和1.437 V（vs RHE），HER过电位仅为336      mV。

2. 协同效应显著：硫掺杂NiFe LDH与MXene之间的协同效应促进了电子转移，优化了反应中间体的吸附能，从而显著提高了催化活性。

3. 长期稳定性良好：经过长时间电催化测试，S-NiFe      LDH/MXene@NF电极展现出优异的稳定性，适用于工业化应用。

4. 无毒性副产物：实验证明，在尿素辅助的海水电解过程中，未检测到有毒次氯酸盐的生成，避免了环境污染问题。

四、应用前景与展望

本研究成果为高效、低成本的海水电解制氢技术提供了新的思路和方法。未来，该技术有望广泛应用于可再生能源制氢、工业废水处理等领域，为实现碳中和目标和推动能源结构转型做出重要贡献。同时，我们也将继续优化材料结构、提高催化效率，探索更多应用场景，推动绿色氢能产业的发展。

五、团队介绍

本研究由福州大学化学学院食品安全与生物学分析科学重点实验室的汤儆教授课题组的研究人员共同完成。团队在新能源材料领域具有深厚的研究基础和丰富的实践经验，致力于开发高效、环保的新能源技术。

致谢：

感谢国家自然科学基金和福建省自然科学基金对本研究工作的资助和支持。同时，感谢实验室全体成员和合作伙伴的共同努力和贡献。